Der lyrische Roman - das größte Werk des Schriftstellers - ist in Briefform geschrieben. Der Name des Protagonisten - Hyperion - bezieht sich auf das Bild des Titanen, des Vaters des Sonnengottes Helios, dessen mythologischer Name Hochsitzend bedeutet. Es scheint, dass die Handlung des Romans, der eine Art „spirituelle Odyssee“ des Helden ist, außerhalb der Zeit stattfindet, obwohl die Arena der Ereignisse Griechenland der zweiten Hälfte des 18. Jahrhunderts ist, das unter dem türkischen Joch steht (dies wird durch Hinweise auf den Aufstand im Meer und die Schlacht von Chesme in angezeigt 1770).
Nach den Prüfungen, die ihm zugefügt wurden, trat Hyperion von der Teilnahme am Kampf für die Unabhängigkeit Griechenlands ab, verlor die Hoffnung auf die bevorstehende Befreiung seines Heimatlandes und erkannte seine Ohnmacht im modernen Leben. Von nun an wählte er den Weg der Abgeschiedenheit für sich. Als Hyperion die Gelegenheit hat, wieder nach Griechenland zurückzukehren, lässt er sich auf der Landenge von Korinth nieder, von wo aus er Briefe an seinen in Deutschland lebenden Freund Bellarmin schreibt.
Es scheint, dass Hyperion die gewünschte, aber kontemplative Einsiedelei erreicht hat, die auch keine Befriedigung bringt, die Natur öffnet ihm nicht mehr die Arme, er, der immer darauf aus ist, mit ihr zu verschmelzen, fühlt sich plötzlich als Fremder, versteht sie nicht. Es scheint, dass er nicht dazu bestimmt ist, Harmonie in sich selbst oder außerhalb zu finden.
Als Antwort auf Bellarmins Bitte schreibt Hyperion ihm über seine Kindheit auf der Insel Tinos, die Träume und Hoffnungen dieser Zeit. Er enthüllt die innere Welt eines hochbegabten Teenagers, der ungewöhnlich empfindlich für Schönheit und Poesie ist.
Einen großen Einfluss auf die Bildung der Ansichten des jungen Mannes hat sein Lehrer Adamas. Hyperion lebt in den Tagen des bitteren Niedergangs und der nationalen Versklavung seines Landes. Adamas vermittelt dem Schüler ein Gefühl der Bewunderung für die Antike, besucht mit ihm die prächtigen Ruinen früherer Herrlichkeit und spricht über die Tapferkeit und Weisheit seiner großen Vorfahren. Hyperion erlebt eine schwierige Trennung von seinem geliebten Mentor.
Voller spiritueller Stärke und hoher Impulse geht Hyperion nach Smyrna, um militärische Angelegenheiten und Navigation zu studieren. Er ist emporgehoben, sehnt sich nach Schönheit und Gerechtigkeit, stößt ständig auf menschliche Doppelgesichtigkeit und wird verzweifelt. Ein echter Erfolg ist ein Treffen mit Alabanda, bei dem er einen engen Freund findet. Junge Männer schwelgen in der Jugend, hoffen auf die Zukunft, sie sind sich einig über die hohe Idee, ihr Heimatland zu befreien, weil sie in einem gescholtenen Land leben und sich nicht damit abfinden können. Ihre Ansichten und Interessen sind weitgehend eng miteinander verbunden, sie wollen nicht wie Sklaven werden, die sich gewöhnlich einem süßen Schlag hingeben, sie sind überwältigt von einem Durst nach Handeln. Hier zeigt sich die Diskrepanz. Alabanda - ein Mann mit praktischem Handeln und heldenhaften Impulsen - verfolgt ständig die Idee der Notwendigkeit, "faule Stümpfe in die Luft zu jagen". Hyperion besteht jedoch darauf, dass es notwendig ist, Menschen im Zeichen der "Theokratie der Schönheit" zu erziehen. Alabanda nennt solche Überlegungen leere Fantasien, Streit und Trennung der Freunde.
Hyperion erlebt eine weitere Krise, er kehrt nach Hause zurück, aber die Welt um ihn herum ist gebleicht. Er reist nach Calavria, wo ihn die Kommunikation mit den Schönheiten der mediterranen Natur wieder zum Leben erweckt.
Notars Freund bringt ihn in dasselbe Haus, wo er seine Liebe trifft. Diomita scheint ihm göttlich schön, er sieht in ihr eine ungewöhnlich harmonische Natur. Liebe vereint ihre Seelen. Das Mädchen ist überzeugt von der hohen Berufung seiner Auserwählten - die "Erzieherin des Volkes" zu sein und den Kampf der Patrioten zu führen. Doch Diomita ist gegen Gewalt, auch um einen freien Staat zu schaffen. Und Hyperion genießt das Glück, das zu ihm gekommen ist, hat Seelenfrieden gewonnen, aber er antizipiert die tragische Auflösung der Idylle.
Er erhält einen Brief von Alabanda mit einer Nachricht über die bevorstehende Rede der griechischen Patrioten. Nachdem Hyperion sich von ihrem Geliebten verabschiedet hat, beeilt er sich, sich den Kämpfern für die Befreiung Griechenlands anzuschließen. Er ist voller Hoffnung auf den Sieg, aber besiegt. Der Grund ist nicht nur Impotenz vor der militärischen Macht der Türken, sondern auch im Widerspruch zu anderen, der Konflikt zwischen Ideal und alltäglicher Realität: Hyperion spürt die Unmöglichkeit, mit Hilfe einer Bande von Räubern das Paradies zu pflanzen - Soldaten der Befreiungsarmee führen Raubüberfälle und Massaker durch, und nichts kann zurückgehalten werden.
Nachdem Hyperion entschieden hat, dass er nichts mehr mit seinen Landsleuten gemeinsam hat, tritt er in den Dienst der russischen Flotte. Von nun an erwartet ihn das Schicksal des Exils, sogar sein eigener Vater verfluchte ihn. Frustriert, moralisch bedrängt, sucht er den Tod in der Schlacht am Chesme-Meer, bleibt aber am Leben.
Nach seinem Rücktritt will er endlich ruhig mit Diomita irgendwo in den Alpen oder in den Pyrenäen heilen, erhält aber die Nachricht von ihrem Tod und bleibt untröstlich.
Nach vielen Wanderungen landet Hyperion in Deutschland, wo er einige Zeit lebt. Aber die dort vorherrschende Reaktion und Rückständigkeit scheint ihm zu ersticken. In einem Brief an einen Freund spricht er ätzend über die Falschheit einer sterbenden öffentlichen Ordnung, den Mangel an bürgerlichen Gefühlen der Deutschen, die Kleinlichkeit der Wünsche und die Versöhnung mit der Realität.
Einmal sagte der Lehrer Adamas Hyperion voraus, dass solche Naturen wie er zur Einsamkeit, zum Wandern und zur ewigen Unzufriedenheit mit sich selbst verurteilt sind.
Und Griechenland ist besiegt. Diomita ist tot. Hyperion lebt in einer Hütte auf der Insel Salamis, sortiert Erinnerungen an die Vergangenheit, trauert um Verluste, die Unpraktikabilität von Idealen, versucht, innere Zwietracht zu überwinden und erlebt ein bitteres Gefühl der Melancholie. Es scheint ihm, dass er die schwarze Undankbarkeit seiner Mutter Erde zurückgezahlt hat und sein Leben und alle Gaben der Liebe, die sie verschwendet hat, vernachlässigt hat. Sein Schicksal ist Kontemplation und Philosophieren, wie zuvor bleibt er der pantheistischen Idee des Verhältnisses von Mensch und Natur treu.